Bis zur systematischen Gründung der Kollektion durch den Barockabt Gottfried Bessel (1714-1749) lassen sich seit Beginn des 17. Jahrhunderts gestochene Andachts- und Heiligenbildchen, Thesenblätter sowie Diözesankalender oder Herrscherporträts als repräsentativer Wandschmuck archivalisch nachweisen. Angeregt durch die Sammeltätigkeit des Kaiserhauses und des Adels sowie begünstigt durch seine internationalen Kontakte erwarb Abt Bessel die Druckgraphik auch in Deutschland und Italien, oft sogar gesamte Sammlungen mit mehreren hundert Blättern auf einmal. Die ursprüngliche Einrichtung des "Musaei Contignatio Superior" erinnert mehr an eine Kunst- und Wunderkammer als an eine von der Aufklärung bestimmte Graphiksammlung. Doch dienten die Blätter zur Geschmacksbildung der Konventualen und wurden vielfältig zu Studienzwecken sowie als Vorlagenmaterial von den beim Stiftsneubau und seiner Ausstattung beschäftigten Künstlern benutzt. Schon vor Bessels Zeiten gaben Äbte immer wieder Druckgraphik zur Selbstdarstellung des Stiftes und seiner altehrwürdigen Tradition in Auftrag, entweder als Geschenke oder als Illustrationen ihrer eigenen schriftstellerischen Werke.

Bei der Neuaufstellung der Sammlung im 19. Jahrhundert hielt sich P. Vinzenz Werl an die vom Ersten Kustos der Wiener Hofbibliothek Adam Bartsch aufgestellten Grundsätze und ordnete die Blätter nach den Kupferstechern der nationalen Schulen in einer auf der zeitgenössischen Fachliteratur basierenden Klassifikation. Er schrieb einen zweibändigen, bis heute noch gültigen und oft benutzten Sammlungskatalog. Trotz Verlusten durch die Beschlagnahmung und Auslagerung der Kollektion während der Klosteraufhebung durch die Nationalsozialisten konnten ab 1960 durch jährliche Wechselausstellungen schwerpunktmäßig spezifische Teilbereiche des Graphikbestandes einem größeren Publikum bekannt gemacht werden.

Die Kooperation mit der Donau-Universität Krems ab dem Jahr 2002 erbrachte eine Übersiedlung aus dem Sebastianiturm und Archivtrakt in die mittelalterliche "Burg". 

Die Grafische Sammlung ist nicht öffentlich zugänglich, sondern kann nur nach vorheriger Anmeldung für Studienzwecke benützt werden.